Основные работы Виланда относятся к химии стероидов, прежде всего желчных кислот, алкалоидов, хлорофилла, гемоглобина. В 1912–1913 он создал теорию биологического окисления, согласно которой этот процесс протекает в результате отщепления атомов водорода (дегидрирования), а не присоединения кислорода. Установил роль в окислении железосодержащих катализаторов (1910–1920), что оказало влияние на развитие представлений о механизме действия ферментов, называемых дегидрогеназами. В 1913–1915 обнаружил (независимо от А.Виндауса) сходство между холестеролом и желчными кислотами, установил формулы холестерола и холевой кислоты. В 1926 использовал для синтеза желчных кислот реакцию расщепления, ранее предложенную для карбоновых кислот. К 1932 Виланд полностью исследовал структуру желчных кислот, установил, что они имеют углеродный скелет стероидного характера.

Виланд находил самые неожиданные объекты для исследования. Занимаясь изучением пигментов, обусловливающих окраску крыльев бабочек, он открыл группу птериновых соединений; в коже лягушки обнаружил сильнодействующий яд буфоталин, который нашел применение в медицине.

В 1928–1930 Виланд был президентом Немецкого химического общества; состоял членом многих иностранных академий наук, в том числе АН СССР.

Умер Виланд в Штарнберге (близ Мюнхена) 5 августа 1957.