Работы Леверье посвящены небесной механике. В 1845 Леверье занялся изучением аномалий в движении Урана. Показал, что их причиной являются гравитационные возмущения со стороны неизвестной планеты. Обратился к немецкому астроному И.Галле с просьбой проверить его расчеты наблюдательным путем. 23 сентября 1846, проведя всего часовые наблюдения, Галле обнаружил неизвестную планету совсем близко от указанного места: Леверье ошибся всего на 1°. Новая планета получила название Нептун. В 1849 Леверье предложил обширную программу по уточнению теории движения больших планет Солнечной системы.

Еще одним фундаментальным результатом, полученным Леверье, было открытие аномалий в смещении перигелия орбиты Меркурия. Он показал, что это смещение не может быть обусловлено действием известных тел Солнечной системы (1859), и заявил о существовании планеты, орбита которой располагается внутри орбиты Меркурия. (Лишь в 1915 эта аномалия получила объяснение в рамках общей теории относительности.) Леверье занимался также исследованием процессов образования астероидов, считая их результатом распада планеты под действием приливных сил Юпитера, а также изучением орбит периодических комет и метеорных потоков.

Среди присужденных ученому наград – медаль Копли Лондонского королевского общества (1846), две золотые медали Лондонского королевского астрономического общества (1868, 1876).

Умер Леверье в Париже 23 сентября 1877.