Лучшей работой Ливанова в кино стала роль Шерлока Холмса в серии телевизионных фильмов, поставленных Масленниковым. Отличный вкус, чувство меры, острый юмор и любовь к иронической стилизации были высоко оценены самой взыскательной аудиторией. Вероятно, главной помехой для работы Ливанова в кино является его неповторимый голос, неизбежно вызывающий воспоминания о других сыгранных актером ролях. Это обстоятельство не учел или не до конца оценил режиссер Л.Квинихидзе, в чьем фильме Друг (1987) актер за кадром озвучивал роль собаки. Условности этого фильма, балансирующего между мелодрамой и комедией, не воспринимались: зрители узнали голос, и это оказалось сильнее экранных эффектов.

В мультипликационном кинематографе Ливанов не только озвучил множество мультфильмов (Карлсон вернулся, 1969; Крокодил Гена, 1969; Чебурашка, 1971; Шапокляк, 1974; полнометражный мультипликационный фильм Тайна третьей планеты, 1981), но выступил также как сценарист и режиссер. Его мультфильмы – это иронические (Самый, самый, самый, 1966) или поэтические (Фаэтон – сын Солнца, 1973) притчи. Работая на материале сказки либо мифа, Ливанов обостряет драматическое начало, т.е. подчеркивает то, что ни мифу, ни сказке не характерно. Автора интересуют вечные вопросы, но важно ему то, как они проецируются на современность. Огромной любовью зрителей пользуются мультфильмы Бременские музыканты (1969) и По следам бременских музыкантов (1973; в первом Ливанов выступил в качестве сценариста, во втором был также режиссером). Их успех оказался столь велик, что Ливанов написал сценарий для полнометражного художественного фильма Новые бременские (2000) с теми же героями, но совершенно иным сюжетом.

Пробовал он свои силы и как режиссер игрового кино, сняв по собственному сценарию фильм Дон Кихот возвращается (1966) и сыграв там главную роль. Выступал в качестве драматурга и театрального деятеля, организовав театр «Детектив».

Ливанов написал около десятка книг, среди которых и произведения с оригинальным сюжетом, и литературные варианты сюжетов, известных по мультфильмам, сочинял он и своеобразные продолжения приключений Шерлока Холмса.