Первые годы сценической работы Юрьева в Александринском театре протекали по обычному в те времена шаблону: частые премьеры, узкое амплуа, отсутствие режиссера, самостоятельность в работе. В 1893 им было сыграно десять ролей, в 1894 – пять, в 1895 – четырнадцать, в 1896 – одиннадцать и т.д. Среди них – Милон в Недоросле Д.Фонвизина (1893), Лаэрт в Гамлете Шекспира (1893), Молчалин (1895) и Чацкий (1899) в Горе от ума А.Грибоедова, Люченцио в Укрощении строптивой Шекспира (1895), Герцог в Скупом рыцаре А.Пушкина (1896), Аппиани в Эмилии Галотти Г.Лессинга (1896), Ромео в Ромео и Джульетте Шекспира (1901), Фауст в одноименной трагедии Гёте (1904) и др. Однако критика долгое время превозносила выступления Юрьева исключительно в Борцах М.Чайковского (1898, кн. Ветлужский), Накипи П.Боборыкина (1899, Переверзев), пьесах А.Сумбатова-Южина и В.Крылова, противопоставляя эти роли первым пробам актера в классической трагедии (Ипполит в одноименной пьесе Еврипида, 1902, или Полиник в Эдипе в Колоне Софокла, 1904).

К 1907 Юрьев – зрелый мастер. Поворотом в творческой судьбе актера стало появление под сводами Александринки Вс.Мейерхольда, чей приход Юрьев искренне приветствовал. Увлеченно и с необыкновенным рвением осваивает признанный мастер азы новой исполнительской техники. Сам склонный к стилизации, Юрьев обретает в Мейерхольде союзника, гениального режиссера-стилизатора, талантливо раскрывающего дотоле скрытые возможности актерских дарований. Будучи истинным театральным традиционалистом, Юрьев занимает центральное место в постановках Мейерхольда в Александринском театре (наряду с Е.Рощиной-Инсаровой, Н.Коваленской, Е.Тиме, Н.Ходотовым), играет Марка (Шут Тантрис Э.Хардта, 1910), Дон Жуана (Дон Жуан Мольера, 1910), Смолякова (Красный кабачок Ю.Беляева, 1911), Каренина (Живой труп Л.Толстого, 1912), Леонарда Ферриса (На полпути А.Пинеро, 1914), Бориса (Гроза А.Островского, 1916), Михаила Кубанина (Романтики Д.Мережковского, 1916), Кречинского (Свадьба Кречинского А.Сухово-Кобылина, 1917), Арбенина (Маскарад М.Лермонтова, 1917).

В то же время Юрьев играет значительные роли и в других спектаклях Александринки: Принц Карл-Генрих в Старом Гейдельберге В.Мейер-Ферстера (1908), Фердинанд в Коварстве и любви Ф.Шиллера (1909), Глумов в На всякого мудреца довольно простоты А.Островского (1909), Акоста в Уриэле Акосте К.Гуцкова (1910), Карл Моор в Разбойниках Ф.Шиллера (1910), Дон Карлос в Эрнани (1913) и Рюи Блаз в одноименной пьесе В.Гюго (1915), Ракитин в Месяце в деревне И.Тургенева (1916) и др.

В 1918 Юрьев создает в Петрограде «Театр трагедии», который вырос из спектакля Царь Эдип Софокла, осуществленного актером в помещении цирка Чинизелли по слегка измененному режиссерскому плану М.Рейнхардта (в роли Эдипа – Юрьев). По замыслу Юрьева, трагедийное начало должно было выйти за пределы обычного театра и приблизиться к формам массового, общенародного зрелища, каковым оно было в античности. Первой и единственной постановкой «Театра трагедии» стал шекспировский Макбет (1918), тяготевший к подчеркнутому примитиву, переносивший зрителей в эпоху раннего средневековья.

В 1919 Юрьев вместе с Горьким, Луначарским, Блоком и М.Андреевой принимал деятельное участие в создании Большого драматического театра, программа которого привлекла его своей ориентацией на высокий репертуар. В первые годы существования театра Юрьевым были сыграны несколько крупных ролей: Маркиз Поза (Дон Карлос Ф.Шиллера, 1919), шекспировские Макбет (1919), Отелло (1920), Король Лир (1920).

В 1922 Юрьев возвращается в стены бывшего Александринского театра – Академического театра драмы им. А.С.Пушкина и становится его художественным руководителем. С 1922 по 1928 играет меньше, чем ранее – две-три премьеры в год. Среди ролей: Роберт Чильтерн (Идеальный муж О.Уайльда, 1923), Борис Годунов (Царь Федор Иоаннович А.К.Толстого, 1923), Сарданапал (одноименная пьеса Дж.Г.Байрона, 1924), Дантес (Пушкин и Дантес А.Каменский, 1926), Беркутов (Волки и овцы А.Островского, 1927), Граф Пален (Павел I Д.Мережковского, 1928) и др. Самым значительным созданием тех лет стал образ Марка Антония в Антонии и Клеопатре Шекспира.

Сезоны 1929–1932 Юрьев проводит в московском Малом театре (исполнил всего три роли), выступает на эстраде с концертными программами, в том числе в «Вечерах классического монолога». В 1933, покинув Малый, уходит в Театр им. Мейерхольда для создания нового варианта (более жесткого) образа Кречинского. В 1935 возвращается в Ленинград, в Театр им. Пушкина, где играет до 1945 (последнее выступление в роли Отелло 12 января 1945); среди прочего создает выдающийся образ Несчастливцева в спектакле Лес (1936).

Сотрудничает на радио, выступая в трагическом репертуаре (Скованный Прометей Эсхила, Царь Эдип Софокла); снимается в кино (среди них – Капитан Грант в Детях капитана Гранта, 1935); публикует статьи по театральной тематике в центральной печати; ведет работу над Записками – воспоминаниями об актерах, спектаклях, ролях.

В течение всей своей творческой жизни Юрьев много гастролировал, принимал участие в частных спектаклях и антрепризах. В том числе – поездки с М.Ермоловой и Е.Турчаниновой, антрепризами В.Давыдова и П.Ленского, Н.Сазонова и М.Савиной, Л.Яворской, А.Кугеля и др. С 1898 Юрьев преподавал на драматических курсах, в школе русской драмы, в Ленинградском театральном институте им. Островского. За книги Беседы актера, Записки и педагогическую деятельность Юрьеву была присвоена степень доктора искусствоведческих наук (1947). Неутомимый труженик, он любил повторять слова, которые написал Т.Сальвини на своем портрете, подаренном молодому Юрьеву: «Труд – это наполовину гений».

Умер Юрьев в Ленинграде 13 марта 1948.