В 1947 Попов дебютировал в кино (Миколас в фильме Марите). После триумфального театрального успеха – роль Хлестакова в Ревизоре Н.В.Гоголя (1951) – был приглашен на роль Дюковского в фильме Шведская спичка (1954). Вдохновенный комизм, с которым Попов сыграл Хлестакова, значительный успех, выпавший на долю Дюковского, укрепили за Поповым славу обаятельного, умелого, преимущественно комедийного актера. Но сам артист, вспоминая о 1950-х годах, выше прочего ставил вводы в спектакли На той стороне А.Барянова по В.Кину (Болдырев) и Укрощение строптивой Шекспира (на роль Петруччио актер был введен в 1956).

Большую роль в творческом становлении Попова сыграла работа над спектаклем Последняя остановка Э.М.Ремарка (1957). Воплощая образ антифашиста Росса, артист, по словам критика К.Рудницкого, достигал «высоких взлетов трагизма». Верный ученик своего отца, Попов пристально исследовал «зоны молчания» как особое средство воздействия на зрителя и достиг в этом искусстве подлинных высот.

Попов снимался в фильмах Отелло (Яго, 1956), Челкаш (Челкаш, 1957), Кроткая (Ростовщик, 1960), Все остается людям (отец Серафим, 1963), Дневные звезды (отец Ольги, 1968) и др. Однако более других киноработ сам Попов ценил Ральфа Чадвика из Памяти сердца (1958), английского летчика, сбитого во время войны над советской территорией и познавшего любовь и добро благодаря случайно встреченной русской женщине. В 1957 Попов сыграл Гая в Моем друге Н.Погодина (спектакль, который ставил в Театре Революции А.Д.Попов, в Театре Армии был поставлен Д.В.Тункелем), в 1959 – Федора в Барабанщице А.Салынского. Одной из наиболее интересных театральных работ начала 1960-х годов стала роль Якова Богомолова в спектакле Яков Богомолов М.Горького (1962). В конце 1950-х – начале 1960-х годов артист создал целую плеяду героев, объединенных так называемым советским характером, – цельных, мужественных, наделенных обостренным чувством справедливости: Гай (Мой друг Н.Погодина, 1957), капитан Платонов (Океан А.Штейна, 1961), летчик Завьялов (Свет далекой звезды, 1964).

С 1963 по 1974 Попов был главным режиссером Центрального академического театра Советской Армии. Не будучи опытным режиссером, но несомненно обладая необходимыми способностями, Попов поставил в 1960-е годы Камешки на ладони А.Салынского, Бранденбургские ворота М.Светлова, Неизвестный солдат А.Рыбакова – скромные спектакли, отмеченные добротной театральной культурой и хорошим вкусом. Лучше удавались Попову музыкальные постановки – героическая комедия Ринальдо идет в бой (пьеса Горинеи и Джованнини, музыка Д.Модуньо) и сказка Солдат и Ева (пьеса Е.Борисовой, музыка А.Островского, совместная постановка с А.Муатом). В начале своего художественного управления театром Попов собрал и сплотил вокруг себя инициативный режиссерский корпус – в него вошли Д.В.Тункель и Б.В.Эрин, Н.А.Мокин, М.М.Буткевич. М.О.Кнебель поставила в ЦАТСА три спектакля. С середины 1960-х годов ведущим режиссером стал ученик А.Д.Попова и М.О.Кнебель Л.Е.Хейфец, в 1963 ставивший в ЦАТСА дипломный спектакль. В 1966 Хейфец поставил Смерть Иоанна Грозного А.К.Толстого, где Попов сыграл свою великую роль. Спектакль стал подлинным событием культурной жизни Москвы, заставив зрителей и критиков говорить о Попове как выдающемся мастере. Раскрытые в этой работе новые масштабы мастерства артиста помогли в создании образов Карфункеля (Часовщик и курица И.Кочерги), Фрэнка (Влюбленный лев Ш.Дилени) и особенно в роли И.С.Тургенева в спектакле Элегия П.Павловского. Сыгранная на полутонах, с филигранной отточенностью и прочувствованностью, эта роль вошла в историю отечественного театра. Неожиданными, но, в сущности, долгожданными оказались чеховские персонажи, сыгранные Поповым, – Епиходов в Вишневом саде (постановка М.О.Кнебель, 1965) и Войницкий в Дяде Ване (постановка Л.Е.Хейфеца, 1970). Это был большой и серьезный успех, ставший залогом последующих успехов в чеховских пьесах на другой сцене. В последние годы работы на сцене ЦАТСА Попов сыграл роль, практически не замеченную критикой, несмотря на то, что в роли Тота (Тот, кто получает пощечины Л.Н.Андреева) актер продемонстрировал совершенно новые краски. С ЦАТСА Попов прощался ролью старшины Васкова в спектакле А зори здесь тихие Б.Васильева, одновременно снимаясь в одном из самых дорогих для себя фильмов – в Учителе пения (1973). Но атмосфера в театре накалялась, и после 35 лет работы в ЦАТСА Попов ушел, не в силах мириться с нарушением тех принципов, на которых его отец и он сам строили театр.

Спустя несколько лет Попов согласился возглавить Театр им. К.С.Станиславского ради того, чтобы предоставить поле деятельности своим молодым талантливым ученикам – А.Васильеву, Б.Морозову, И.Райхельгаузу. За кратчайший срок театр оказался на гребне популярности, тем не менее Попову пришлось покинуть театр. С 1974 и до последних дней жизни он работал артистом МХАТ им. А.П.Чехова. Здесь сыграны Жуковский (Медная бабушка Л.Зорина), Галилей (Жизнь Галилея Б.Брехта), Кушак (Утиная охота А.Вампилова), Лебедев (Иванов А.П.Чехова), Сорин (Чайка А.П.Чехова). В последний год жизни Попов репетировал главную роль в Короле Лире Шекспира. Над спектаклем увлеченно работал один из любимых учеников Попова, А.Васильев, был заказан новый перевод трагедии, но постановка не состоялась из-за смерти артиста. Несколько последних лет жизни Попов преподавал в Школе-студии МХАТ, но не успел выпустить курс.

Главные работы Попова в кино: Назанский (Поединок, 1957), Новиков (Палата, 1965), Адамов (Седьмой спутник, 1968), Логунов (Укрощение огня, 1972), Крымов (Повесть о человеческом сердце, 1976), одна из самых значительных киноработ Попова – Захар (Несколько дней из жизни И.И.Обломова, 1980).

Умер Попов в Москве 10 июня 1983.

Андрей Попов. Сборник статей. Сост. И.Македонская, И.Силина. М., 1989