В 1910–1911 Бальфур выступал против гомруля для Ирландии и ограничения полномочий палаты лордов, но не добился успеха. В ноябре 1911 он был вынужден оставить пост лидера Консервативной партии. В 1915, во время Первой мировой войны, вошел в коалиционное правительство, заняв пост морского министра; в 1916–1919 был министром иностранных дел, активно выступал против сторонников мира с Германией, поддерживая сформулированную Ллойд Джорджем политику «сокрушительного удара». В апреле 1917 возглавлял миссию в США, целью которой была координация военных действий и ускорение американской помощи союзникам в Европе. В ноябре того же года была опубликована декларация Бальфура о политике Англии в Палестине, в которой говорилось, что британское правительство «относится благосклонно к установлению в Палестине национального очага (national home) для еврейского народа и приложит все силы, чтобы облегчить достижение этой цели». В 1920 Бальфур – главный представитель Великобритании на ассамблее Лиги наций, в 1921–1922 – на Вашингтонской конференции по ограничению морских вооружений и тихоокеанским и дальневосточным вопросам. В 1922 стал рыцарем ордена Подвязки и получил титул графа Бальфурского.

Бальфур испытывал глубокий интерес к философии, написал ряд примечательных трудов в этой области. В 1921–1928 он был президентом Британской академии. В числе его работ: Защита философского сомнения (Defence of Philosophic Doubt, 1879), Основания веры (The Foundations of Belief, 1895), Теизм и гуманизм (Theism and Humanism, 1915). Умер Бальфур в Уокинге (Англия) 19 марта 1930.