Работая над своей лучшей книгой Легенда о Тиле Уленшпигеле и Ламме Гудзаке (La Lgende de Thyl Ulenspiegel et de Lamme Goedzak, 1867), Де Костер вдохновлялся патриотическими чувствами. Он надеялся, что воссозданное им героическое прошлое подвигнет бельгийцев на борьбу за будущее величие своего народа. Его герой, народный любимец Тиль Уленшпигель, проказник и балагур, стал символом сопротивления народных масс гнету и тирании. Чтобы усилить действенность своей книги-эпопеи, автор перенес героя народной книги 14 в. в 16 век, охваченный борьбой гёзов с испанскими поработителями, с инквизицией. Де Костер не заботился об исторической достоверности картины, ее правдивость обеспечивают художественные средства – архаический французский язык, сочное просторечие. Вдохновение он черпал у фламандских живописцев, духом их искусства овеяно все его творчество. Воинствующий антиклерикал, писатель демонстративно, нескрываемо пристрастен и к католикам, и к протестантам.

В Фламандских легендах (Lgendes Flammandes, 1858) Де Костер по примеру Ф.Рабле перелагал на старофранцузском языке средневековые предания Фландрии. Посмертно была напечатана историческая драма Стефания (Stephanie). Среди других его произведений – Цыгане (Les Bohmiens, 1868), психологический роман из современной жизни Свадебное путешествие (Le Voyage de noce, 1872), Женитьба Туле (Le Marriage de Toulet, 1879).