В 1733–1734 Линней читал лекции и вел научную работу в университете, написал ряд книг и статей. Однако продолжение медицинской карьеры по традиции требовало получения ученой степени за границей. В 1735 Линней поступил в Хардервейкский университет в Голландии, где вскоре получил степень доктора медицины. В Голландии сблизился с известным лейденским врачом Г.Бургаве, который порекомендовал Линнея бургомистру Амстердама Георгу Клиффорту, страстному садоводу, собравшему коллекцию экзотических растений. Клиффорт сделал Линнея своим личным врачом и поручил ему определить и классифицировать разводимые им экземпляры. Результатом стал трактат Клиффортовский сад (Hortus Cliffortianus), опубликованный в 1737.

В 1736–1738 в Голландии вышли первые издания работ Линнея: в 1736 – Система природы (Systema naturae), Ботаническая библиотека (Bibliotheca botanica) и Основы ботаники (Fundamenta botanica); в 1737 – Критика ботаники (Critica botanica), Роды растений (Genera plantarum), Флора Лапландии (Flora Lapponica) и Клиффортовский сад (Hortus Cliffortianus); в 1738 – Классы растений (Classes plantarum), Собрание родов (Corollarium generum) и Половой метод (Methodus sexualist). В 1738 Линней отредактировал книгу о рыбах Ихтиология (Ichthyologia), оставшуюся незаконченной после смерти его друга Петера Артеди. Ботанические работы, особенно Роды растений, легли в основу современной систематики растений. В них Линней описал и применил новую систему классификации, значительно упрощавшую определение организмов. В методе, который он назвал «половым», основной упор делался на строении и количестве репродуктивных структур растений, т.е. тычинок и пестиков.

Еще более смелым трудом стала знаменитая Система природы, попытка распределить все творения природы – животных, растения и минералы – по классам, отрядам, родам и видам, а также установить правила их идентификации. Исправленные и дополненные издания этого трактата выходили 12 раз в течение жизни Линнея и несколько раз переиздавались после смерти ученого.

В 1738 Линней по поручению Клиффорта посетил ботанические центры Англии. Получил приглашения работать в Голландии и Германии, однако предпочел вернуться в Швецию и в 1739 открыл медицинскую практику в Стокгольме. В 1741 был назначен профессором медицины Упсальского университета, а в 1742 – профессором ботаники. Последующие годы он в основном преподавал, однако тогда же совершил несколько научных экспедиций в малоизученные области Швеции. Собиратели всего мира присылали ему экземпляры неизвестных форм живого, и он описывал в своих книгах лучшие находки.

В 1745 Линней опубликовал труд Флора Швеции (Flora Suecica), в 1746 – Фауна Швеции (Fauna Suecica), в 1748 – Упсальский сад (Hortus Upsaliensis). В Швеции и за границей продолжали выходить новые издания Системы природы. Некоторые из них, особенно шестое (1748), десятое (1758) и двенадцатое (1766), содержали дополнительные материалы. Знаменитые 10-е и 12-е издания стали энциклопедическими многотомниками, содержавшими краткие описания всех известных к тому времени видов животных, растений и минералов. Статья о каждом виде дополнялась информацией о его географическом распространении, среде обитания, поведении и разновидностях. Именно в 10-м издании Линней впервые дал двойные (бинарные, или биноминальные) названия всем известным ему видам животных. В 1753 завершил труд Виды растений (Species plantarum); в нем содержались описания и бинарные названия всех видов растений, определившие современную ботаническую номенклатуру. В книге Философия ботаники (Philosophia botanica), вышедшей в 1751, Линней афористично изложил принципы, которыми он руководствовался при изучении растений.

Бинарная система предполагает, что у каждого вида растений и животных есть единственное, принадлежащее только ему одному научное название (биномен), состоящее всего из двух слов (латинских или латинизированных). Первое из них – общее для целой группы близких друг к другу видов, составляющих один биологический род. Второе – видовой эпитет – представляет собой прилагательное или существительное, которое относится только к одному виду данного рода. Так, лев и тигр, включаемые в род «кошки» (Felis), называются соответственно Felis leo и Felis tigris, а волк из рода собаки (Canis) – Canis lupus. Сам Линней не придавал бинарной системе особого значения и делал упор на полиноминальное, т.е. многословное название-описание, а соответствующий ему биномен сам считал простым названием (nomen trivialis), не имеющим научного значения и всего лишь облегчающим запоминание вида.

Умер Линней в Упсале 10 января 1778.