Первые научные работы Дейла посвящены химическому составу спорыньи – гриба, паразитирующего на ржи и других злаках. Уже с конца 16 в. было известно, что спорынья стимулирует сокращения матки, но вещества, вызывающие этот эффект, не были идентифицированы. В 1906 Дейлу и его коллегам удалось получить в кристаллическом виде биологически активный алкалоид спорыньи, названный эрготоксином (от ergot – спорынья). В 1910 Дейл выделил из спорыньи гистамин, описал его фармакологические свойства, исследовал роль этого вещества в развитии шоковой реакции, в частности анафилаксии. Широкую известность принесли Дейлу его работы по изучению механизма передачи нервных импульсов (1930). Ученый доказал участие в этом процессе ацетилхолина как медиатора при передаче возбуждения с окончаний блуждающего нерва в желудке, с окончаний симпатических нервов, иннервирующих потовые железы и т.д. Дейл ввел классификацию центробежных нервов на холинергические и адренергические в зависимости от химической природы медиатора.

Дейл был членом Лондонского королевского общества (с 1914), его секретарем (1925–1935) и президентом (1940–1945). Во время Второй мировой войны состоял членом Консультативного комитета по атомной энергии. В 1932 был возведен в рыцарское достоинство. Умер Дейл в Кембридже 23 июля 1968.