Начиная с 1057 усилия Фердинанда были направлены против мусульманской Испании, которая после окончательного упразднения в 1031 Кордовского халифата распалась на множество государств. Фердинанд завоевал города Ламегу, Визеу и Коимбра (ныне в Португалии) и в ходе ряда кампаний принудил исламских правителей Севильи, Бадахоса, Толедо и Сарагосы признать себя его вассалами и платить ему дань.

Фердинанд поддерживал умеренные церковные реформы, утвердил церковные правила, провозглашенные епископами на соборе в Койянсе (1055), сделал пожерствования церквам и монастырям. В 1063 тело вестготского ученого и епископа Исидора Севильского было перенесено из Севильи в Леон, где его перезахоронили в церкви св. Иоанна Крестителя, которую после этого стали именовать церковью св. Исидора. Умер Фердинанд в Леоне 27 декабря 1065. Достижения Фердинанда в деле объединения христианской Испании были сведены на нет им самим, поскольку он, в соответствии с испанским обычаем, разделил владения между детьми – тремя сыновьями и двумя дочерьми, что привело и на этот раз (точно так же поступил в свое время его отец) к войнам.