На посту премьер-министра Бандаранаике занялась национализацией иностранных нефтяных компаний, а также развитием системы религиозных школ. Когда ее партия утратила контроль над парламентом в 1965, Бандаранаике стала лидером оппозиции. На выборах 1970 вновь заняла пост премьер-министра. Новое правительство заявило о признании Северного Вьетнама и Северной Кореи, национализировало все иностранные банки, установило государственную монополию на внешнюю торговлю. 22 мая 1972 была принята новая конституция, по которой Цейлон становился независимым государством в составе Содружества – Социалистической Республикой Шри-Ланка. Бандаранаике приняла присягу в качестве премьер-министра нового государства.

На выборах 1977 к власти пришли консерваторы, и Бандаранаике ушла с поста премьер-министра, сохранив место в парламенте. В 1980, после того как верховный суд признал Бандаранаике виновной в злоупотреблениях, она была лишена депутатского мандата и права заниматься политической деятельностью. В 1986 была восстановлена в правах, избрана в парламент и в 1989 стала лидером оппозиции.