В 1962 Помпиду был назначен премьер-министром. Во время событий мая 1968, когда Франция была охвачена студенческими волнениями, а профсоюзы объявили о всеобщей стачке, провел переговоры с профсоюзными лидерами, завершившиеся подписанием так называемых Греннельских соглашений. В июле 1968 де Голль объявил об отставке Помпиду.

На выборах 1969 Помпиду выступил как кандидат голлистской партии на пост президента республики и был избран, получив во втором туре более 58% голосов. На президентском посту сумел смягчить негативные последствия девальвации франка, наладил отношения с арабским Востоком, первым из лидеров западноевропейских государств посетил Китай (1973). Умер Помпиду в Париже 2 апреля 1974.