В 1930 дебютировал на лондонской сцене, два года спустя привлек внимание кинопродюсеров, пригласивших его на роль второго плана в фильме Люди завтрашнего дня (Men of Tomorrow). Молодого актера отличала аристократическая внешность (высокий лоб, красивые крупные черты лица, слегка вьющиеся волосы), гордая осанка, хорошо поставленная дикция. Вскоре он снискал успех в куртуазно-исторической драме А.Корды Частная жизнь Генриха VIII (The Private Life of Henry VIII, 1933), где сыграл роль удачливого любовника, придворного Калпепера.

Во второй половине 1930-х годов актер достиг пика популярности. В ироническом шпионском триллере 39 шагов (The 39 Steps) А.Хичкока он с блеском исполнил роль детектива Хэнни. В сатирической комедии Р.Клера Привидение едет на Запад (The Ghost Goes West, 1936) Донат создал сразу два образа: хозяина средневекового замка в Шотландии и обитающего в нем призрака. Не менее успешной была серьезная драматическая роль молодого врача в социальной драме К.Видора Цитадель (The Citadel, 1938, по роману А.Кронина).

Съемки в Голливуде принесли Донату престижную премию «Оскар» – за роль школьного учителя в мелодраме С.Вуда Прощайте, мистер Чипс! (Goodbye, Mr. Chips), где актер проследил жизнь своего героя от 25 до 83 лет. По мнению критиков, после этого фильма Донат превзошел в популярности даже таких любимцев публики, как Л.Оливье и Л.Хоуард.

В военные и особенно послевоенные годы творческий путь Доната осложнился астмой и болезненной мнительностью, но и в этот период он продолжал выступать в главных ролях, заметно поднимая уровень средних фильмов (Молодой мистер Питт – The Young Mr. Pitt, 1942, Приключения Тэртью – Sabotage Agent, 1943, Жизнь взаймы – Lease of Life, 1954). К сожалению, как неудача был расценен фильм Лекарство для любви (Cure for Love, 1949) – единственная режиссерская работа Доната, где он сыграл ветерана войны, предпринимающего попытки жениться. Помимо работ в кино и театре, Донат был известен как чтец классической английской поэзии, им была записана серия пластинок. В 1953–1956 был женат на актрисе Рене Эшерон.

Последней работой Доната в кино стала роль в малопримечательной картине М.Робсона Постоялый двор Шестой степени счастья (The Inn of the Sixth Happiness, 1958, – о судьбе английских миссионеров в Китае), на съемках которой он уже не мог обходиться без кислородной подушки.

Умер Донат в Лондоне 8 июня 1958.