Чебышев сумел создать новые направления в разных областях: теории вероятностей, теории приближения функций многочленами, интегральном исчислении, теории чисел и т.д. В теории вероятностей ввел метод моментов; доказал в общей форме закон больших чисел, применив для этого неравенство, названное впоследствии его именем (неравенство Бьенеме – Чебышева). В теории чисел Чебышеву принадлежит ряд работ по распределению простых чисел. В работе 1850 Чебышев доказал утверждение, известное как постулат Бертрана, согласно которому между числами n и 2n – 2(n >3) лежит по крайней мере одно простое число. Кроме того, Чебышев является создателем новых методов в теории чисел. Известны работы ученого в области математического анализа.

Среди прикладных задач, которыми занимался Чебышев, – построение точных географических карт, вопросы деформации поверхностей, вопросы теоретической и практической механики. В 1878 Чебышев изобрел счетную машину нового типа (хранится в Музее искусств и ремесел во Франции).

Труды Чебышева сделали известным его имя не только в России, но и за рубежом. Ученый состоял членом Петербургской, Берлинской и Болонской академий, одним из членов Парижской Академии наук, членом-корреспондентом Лондонского Королевского общества, Шведской академии наук. Среди учеников Чебышева – А.А.Марков, А.М.Ляпунов, В.А.Стеклов и др.

Умер Чебышев в Петербурге 26 ноября (8 декабря) 1894.