В 1611–1612 Джонс возглавлял архитектурные работы на службе у наследника престола, принца Генри. В 1613–1614 он посетил Венецию, Виченцу, Болонью, Флоренцию, Сиену, Рим и Геную. Во время этого путешествия на него произвели сильнейшее впечатление постройки Андреа Палладио. В Венеции Джонс познакомился с последователем Палладио архитектором В.Скамоцци. В 1615 Джонс был назначен главным смотрителем королевских зданий.

Первым важным заказом, полученным им в этой должности, было строительство дворца Куинс-хаус в Гринвиче. Оно началось в 1617, но в 1619 со смертью королевы было надолго прервано и завершено лишь в 1635. После того как в 1619 сгорел старый Банкетный зал дворца Уайтхолл, Джонс взялся за его восстановление (зал сохранился до наших дней). Строительные работы закончились в 1622, а в 1635 свод зала был расписан Рубенсом. В 1620 по просьбе короля Якова Джонс предпринял исследование Стонхенджа и пришел к ошибочному заключению, что это остатки римского храма. В 1623 он построил капеллу рядом с дворцом Якова I по случаю приезда невесты принца Карла, исповедовавшей католичество (ныне – капелла Малборо-хаус). После вступления на престол Карла I в 1625 был сделан ряд пристроек к зданию Сомерсет-хауса – будущей резиденции новой королевы Генриетты-Марии. Другой крупной работой этого периода стал проект реставрации старого собора св. Павла, реализация которого началась в 1631. Джонс предпринял попытку придать готической церкви более классический облик, пристроив с западной стороны величественный коринфский портик. Перед началом революции работы были приостановлены, а после Лондонского пожара 1666 собор был снесен.

Джонс создал тип лондонского городского жилого дома и предпринял несколько градостроительных мероприятий. В 1630 он создал первую лондонскую площадь в Ковент-Гардене, которая позднее была перестроена.