Впервые обратил на себя внимание как лирический поэт и драматург. После миракля Человек из зеркала (Spiegelmensch, 1920) на протяжении последующего десятилетия написал четыре драмы, варьируя тему духовного искупления, которая отразилась и в поздней комедии Якобовский и полковник (Jacobowsky und der Oberst, 1944). Вероятно, его лучший роман – Сорок дней Муса-дага (Die Vierzieg Tage des Musa Dagh, 1933), о борьбе армян против турецкого геноцида. Гимн Бернадетте (Das Lied von Bernadett, 1941) – повествование о святости смирения. Посмертно (1946) вышло в свет самое значительное его произведение Звезда нерожденных (Der Stern der Ungeborenen) – видение мира через тысячу лет, когда все проблемы человека уже решены материальными средствами. В том же 1946 опубликована антология стихотворений Верфеля. Среди прочих произведений – сборник антиматериалистических статей Между небесами и землей (1944) и трехтомник коротких прозаических сочинений и отрывков Рассказы из двух миров (Erzhlungen aus Zwei Welten, 1948–1952).