Во время учебы в Йене Новалис сблизился с литературным кружком, душой которого были братья Шлегель; в него входили также философы И.Г.Фихте и Ф.В.Шеллинг и поэт Л.Тик. В «Атенеуме», влиятельном журнале, издаваемом Шлегелями, Новалис опубликовал сборник блестящих афоризмов Цветочная пыльца (Bltenstaub, 1798) и прозаическую версию Гимнов к ночи.

Сильнейшим испытанием в жизни Новалиса стала любовь к невесте Софи фон Кюн, умершей в 1797 в возрасте пятнадцати лет. Потрясение близостью любви и смерти заняло центральное место в его жизни и творчестве. Сплавляя воедино любовь, ночь, христианство, европейский и восточный мистицизм, Новалис воспринимает и изображает любовь как первозданную космическую и чисто индивидуальную силу, когда душевное переживание обеспечивает духовное слияние со всей вселенной. Поэтическим воплощением этих воззрений стали Гимны к ночи (Hymnen an die Nacht, 1800), отдающие предпочтение таинственному мистическому царству ночи любви и веры перед миром здравого смысла и просвещенного разума. В незаконченном романе Генрих фон Офтердинген (Heinrich von Ofterdingen, 1800, опубл. 1802) герой-поэт ищет «голубой цветок», который привиделся ему во сне. Здесь философия и поэзия нераздельны; философия определена как тоска по родине, и на экзистенциальный вопрос «Куда же мы идем?» дается поразительный ответ: «Всякий путь ведет домой». Чрезвычайно важна и в корне новая концепция языка у Новалиса, нашедшая выражение в этом романе и во фрагменте Монолог (Monolog, 1798). Взгляды Новалиса на природу поэзии и использование языка оказали мощное воздействие на французских символистов и всю поэзию 20 в.

Творчество Новалиса включает также незаконченный философский роман Ученики в Саисе (Die Lehrlinge zu Sais, 1798, опубл. 1802), сборник религиозных стихов Духовные песни (Geistliche Lieder, опубл. 1802), философско-культурологическое эссе Христианство, или Европа (Die Christenheit oder Europa, 1799, полное изд. 1826), где духовное, политическое и культурное единство католического Средневековья противопоставлено разрушительным силам Реформации и Просвещения; а также теоретические работы о поэтике, особенно Сказки (Mrchen) в посмертно опубликованных Фрагментах (Fragmente) и Дневниках (Journale).