В 1799 он переехал в Лондон, где его переводы из Анакреонта (1800) имели шумный успех. Свой первый сборник стихов (1801) выпустил под псевдонимом Thomas Little (Томас Маленький). Ирландские мелодии (Irish Melodies) Мура выходили отдельными выпусками с 1808 по 1834; для первой серии музыку к текстам писал Д.Стивенсон, для второй – Г.Бишоп. Некоторые из включенных в Мелодии песен до сих пор популярны. За собрание «восточных» сказок в стихах Лалла Рук (Lalla Rookh, 1817) издатель, не читая рукописи, предложил Муру 3000 фунтов. В обширном прозаическом наследии Мура выделяются прекрасные биографии Шеридана (1825), Э.Фицджеральда (1831) и – бесспорный шедевр в этом жанре – Письма и дневники лорда Байрона (The Letters and Journals of Lord Byron, 1830). Мур настолько близко сдружился с Байроном, что тот передал ему рукопись своих Записок. После смерти Байрона Мур ее сжег, породив не затихающие до сих пор горячие споры.

В 1803 Мур отплыл на Бермуды в качестве регистратора призового суда. Оставив на островах своего представителя, он вернулся в Англию. Позднее представитель присвоил 6000 фунтов, и Муру, который за него отвечал, пришлось в 1819–1822 во избежание ареста жить в Европе. В 1811 он женился на ирландской актрисе Элизабет Дайк. Их счастливый союз был омрачен тем, что они пережили всех своих детей. Умер Мур в Слопертон-коттедже близ Бонвуда (графство Уилтшир) 25 февраля 1852.