Ключевым моментом формирования философских взглядов Бубера является переход от мистицизма к религиозному экзистенциализму, от идеи «слияния» человека с божественнымп началом к идее «встречи» человека с Богом, предполагающей отдельное существование и «диалог» обеих сторон. Эта отдельность не означает, однако, дистанцирования, отношения к Богу просто как объекту созерцания, размышления и поклонения. Подлинная встреча человека с Богом, как и человека с человеком, – это не отношение «Я – Оно», а отношение «Я – Ты». Эта мысль с необычайной глубиной и поэтической силой воплощена в самом знаменитом творении Бубера – Я и Ты (Ich und Du, 1923). Мировое Ты есть Бог, и только если человек способен предстать перед Божьим Ты, он способен возлюбить Ты тварных существ. Иначе отношения людей деградируют до уровня Я – Оно, обращения с человеком как объектом манипулирования, средством достижения целей, и способны возвыситься до уровня Я – Ты лишь в редких случаях сильной любви или идеальной дружбы, когда во встречу человека с человеком вовлечена вся полнота их существования. В книге Между человеком и человеком (Between Man and Man, 1947) рассматриваются социальные и педагогические аспекты этой философии человеческих взаимоотношений.

Принцип Я-Ты, т.н. «диалогический принцип», Бубер использует и в интерпретации Библии. В работах Учение пророков (Торат ха-неви'им, 1942) и Моисей (Моше, 1945) отношение Бога и Израиля рассматривается как диалог, в котором Бог обращается к человеку и человек внимает Слову Божьему. «Диалогический дух» библейского мироощущения Бубер противопоставлял греческому «монологизму». Диалогическое отношение в Библии понимается как экзистенциальная встреча человека и Бога. Позднее Бубер обнаружил, что диалогический принцип уже применялся хасидскими мудрецами и входил в традицию позднего иудаизма. Хасиды, как и Библия, подчеркивали момент непосредственности, спонтанности встречи, открытости Богу и говорили о прямом контакте с Ним. Исследования Бубером хасидизма были изложены в целом ряде его произведений.

Как один из первых сионистов Бубер надеялся, что его философские и религиозные принципы будут использованы в решении проблем Израиля, а также более широких проблем социальной и политической организации современного мира. В работах на эту тему, в частности, в книге Пути в Утопию (Нетивот бе-утопия, 1947) он исследовал возможности применения диалогического принципа не только к отношениям индивидов, но и к человеческим общностям и миру в целом. Умер Бубер в Иерусалиме 13 июня 1965.