В 1600 издал сочинение О магните, магнитных телах и большом магните – Земле (De magnete, magneticisque corporibus, et magno magnete tellure), в котором описал результаты своих 18-летних исследований магнитных и электрических явлений и выдвинул первые теории электричества и магнетизма. В частности, установил, что любой магнит имеет два полюса, при этом одноименные полюсы отталкиваются, а разноименные притягиваются; обнаружил, что железные предметы под влиянием магнита приобретают магнитные свойства (индукция); показал увеличение силы магнита при тщательной обработке поверхности. Изучая магнитные свойства намагниченного железного шара, показал, что он действует на стрелку компаса так же, как Земля, и пришел к выводу, что последняя является гигантским магнитом. Предположил, что магнитные полюсы Земли совпадают с географическими.

Благодаря Гильберту наука об электричестве обогатилась новыми открытиями, точными наблюдениями, приборами. С помощью своего «версора» (первого электроскопа) Гильберт показал, что способностью притягивать мелкие предметы обладает не только натертый янтарь, но и алмаз, сапфир, хрусталь, стекло и другие вещества, которые он назвал «электрическими», впервые введя этот термин в науку. Гильберт открыл явление утечки электричества во влажной атмосфере, его уничтожение в пламени, экранирующее действие на электрические заряды бумаги, ткани или металлов, изолирующие свойства некоторых материалов.

Первым в Англии Гильберт выступил в поддержку гелиоцентрического учения Коперника. Умер Гильберт в Лондоне (или Колчестере) 10 декабря 1603.